Albini étudie l’architecture à l’Ecole polytechnique de Milan et obtient son diplôme en 1929. Après avoir travaillé brièvement au bureau de Gio Ponti, il ouvre son propre cabinet d’architecte en 1930 à Milan. En 1952, il travaille en partenariat avec Franca Helg, en 1962 avec Antonio Piva, et en 1965 avec son fils Marco Albini.